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合肥研究院非贵金属电催化剂有机合成及性能研究获进展

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  近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所环境与能源纳米材料中心研究人员在非贵金属催化剂电催化氧化二级醇到二级酮研究中取得新进展,相关工作发表在《纳米研究》(Nano Research 11, 1004-1017 (2018))上。

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  相比析氢反应(HER),析氧反应(OER)的过电位较高,产物(氧气)附加值较低。若能通过引入热力学更有利的氧化反应来取代OER,不仅可以降低过电位提高HER效率,还可以在阳极生成高附加值化学品,提高能量转换效率。

  基于这种思路,固体所环境与能源纳米材料中心研究人员通过简单的气相水热法在碳纤维上原位生长一层厚度约为50 nm的NiS2单晶薄膜 (NiS2/CFC);将制备的NiS2/CFC直接用作电极,发现NiS2/CFC电极在碱性介质中表现出优异的OER和HER性能,可将一系列二级醇 (如:异丙醇、2-丁醇、2-戊醇和环己醇)电催化转化为相对应的二级酮 (丙酮、2-丁酮、2-戊酮和环己酮),且反应具有高选择性、高效性和高稳定性等特点。在0.45 M醇的存在下,相比OER,NiS2/CFC阳极的过电位显著降低约150 mV (vs. RHE),大大提高了阴极的析氢效率。该研究结果证实了双功能非贵金属电催化剂在有机合成和同步产氢方面的适用性。

  该研究工作得到了国家自然科学基金和中国博士后科学基金的资助。

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  图:(a) 电催化转化醇到对应酮的化学反应式;(b) 加入醇前驱体前后NiS2/CFC的电化学阻抗谱;(c) 加入醇前驱体前后NiS2/CFC的线性扫描伏安曲线;(d) NiS2/CFC电催化转化醇到对应酮的转化率和法拉第效率。